Villalba, quien forma parte de la lista de 5 cardenales no electores, nació en Buenos Aires el 11 de octubre de 1934 e ingresó en el seminario en 1952; fue ordenado sacerdote el 24 de septiembre de 1960 y en 1961 se licenció en Teología e Historia Eclesiástica en la Pontificia Universidad Gregoriana. En 1967 fue nombrado prefecto del seminario mayor y profesor en la Facultad de Teología de la Universidad Católica de Buenos Aires; entre 1969 y 1971 fue decano de esa facultad y un año después fue nombrado párroco de Santa Rosa de Lima, en la capital argentina.
El 20 de octubre de 1984 fue nombrado obispo titular de Ofena y auxiliar de Buenos Aires; el 16 de julio de 1991 fue transferido a la sede de San Martín.
Fue arzobispo metropolitano de Tucumán entre el 8 de julio de 1999 y el 10 de junio de 2011 y administrador apostólico de Santiago del Estero entre agosto de 2005 y mayo de 2006.
Dentro de la Conferencia Episcopal Argentina primero fue vicepresidente por 2 mandatos entre 2005 y 2011, cuando era presidente el entonces arzobispo de Buenos Aires, el cardenal Jorge Mario Bergoglio, el ahora papa Francisco.
En base a esa experiencia, que le permitió compartir decenas de charlas de amistad y viajes a Roma, Villalba definió a Francisco –en una charla con el diario La Gaceta– de manera breve, pero contundente: “Lo conozco bien, es un hombre sencillo, simple, muy cercano a la gente, sin protocolo, muy fraterno, con una gran capacidad de discernimiento. Es un hombre misericordioso, es el estilo de Jesús”. efe